國(guó)儀量子NV色心，解鎖二維材料與自旋波探測(cè)新可能

光探測(cè)磁共振（ODMR）作為固態(tài)自旋量子科學(xué)領(lǐng)域的重要表征手段，在微觀磁場(chǎng)成像、自旋動(dòng)力學(xué)解析等方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。國(guó)儀量子自主研發(fā)的掃描NV探針顯微鏡（SNVM）、量子鉆石單自旋譜儀等ODMR系列儀器，近期助力科研團(tuán)隊(duì)在自旋波成像、二維材料室溫鐵磁性以及NV色心自旋混合機(jī)制等前沿方向取得多項(xiàng)重要進(jìn)展。

工作1｜掃描NV探針成像揭示自旋波傳播機(jī)制

中科院物理所李洋沐課題組在SCIENCE CHINA Physics, Mechanics & Astronomy期刊發(fā)表研究論文《Visualizing modified spin-wave wavefronts near magnetic defects and domains using nitrogen-vacancy centers》，研究團(tuán)隊(duì)使用掃描NV成像技術(shù)，在磁性薄膜（YIG和LSMO）中直接對(duì)納米級(jí)磁缺陷及反鐵磁耦合條狀磁疇附近的自旋波傳播與波前進(jìn)行了實(shí)空間成像與相位分析，揭示了波長(zhǎng)選擇性散射及波形調(diào)制規(guī)律，為自旋波器件的設(shè)計(jì)與調(diào)控提供了新方法。

自旋波（磁子）是磁有序體系的集體激發(fā)，能夠規(guī)避傳統(tǒng)電荷器件帶來(lái)的焦耳熱損耗，是低功耗波基信息計(jì)算的重要載體。但納米尺度復(fù)雜磁結(jié)構(gòu)下，自旋波的散射、相位演化的直接實(shí)空間觀測(cè)仍存在很大挑戰(zhàn)。現(xiàn)有表征手段（布里淵光散射、掃描透射X射線顯微、時(shí)間分辨磁光克爾）各有局限；NV色心技術(shù)可以同時(shí)探測(cè)磁紋理、自旋波相位與手性，是互補(bǔ)的新方案。研究團(tuán)隊(duì)利用國(guó)儀量子掃描NV探針顯微鏡（SNVM），對(duì)釔鐵石榴石（YIG）和錳鍶氧化物（LSMO）兩種典型磁性薄膜展開(kāi)了實(shí)空間自旋波成像研究。

圖1：YIG與LSMO的自旋波及磁疇圖像（測(cè)試儀器：國(guó)儀量子SNVM）

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磁性點(diǎn)缺陷附近的自旋波（YIG薄膜）：

• 自旋波散射強(qiáng)弱由自旋波波長(zhǎng)與點(diǎn)狀散射缺陷特征尺寸的相對(duì)比值決定；當(dāng)波長(zhǎng)與缺陷尺寸接近時(shí)，自旋波波前發(fā)生明顯彎折畸變；當(dāng)波長(zhǎng)遠(yuǎn)大于缺陷尺寸時(shí)，自旋波幾乎不受散射擾動(dòng)；

• 自旋波與多個(gè)點(diǎn)缺陷相互作用會(huì)產(chǎn)生經(jīng)典的波狀干涉圖樣；

• 實(shí)驗(yàn)測(cè)量與理論模型的吻合：磁缺陷等效為二次輻射源產(chǎn)生柱面散射波，缺陷附近總相位偏移由入射波與散射波的振幅共同決定，理論可以復(fù)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)散射特征。

圖2：YIG薄膜中靠近磁性點(diǎn)散射體處的自旋波圖像

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磁疇結(jié)構(gòu)附近的自旋波（LSMO薄膜）

• 實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到自旋波在穿過(guò)條狀磁疇時(shí)呈現(xiàn)出鋸齒狀（Zig-zag）的波前畸變；

• 相鄰磁疇中相反的平衡態(tài)磁化方向，迫使相位梯度方向在相鄰磁疇間發(fā)生反轉(zhuǎn)，以同時(shí)滿足邊界附近的相位連續(xù)性與色散關(guān)系；

• 微磁學(xué)模擬分析發(fā)現(xiàn)：動(dòng)態(tài)磁化分量m_x在相鄰磁疇間保持相同符號(hào)，而m_y分量則發(fā)生符號(hào)反轉(zhuǎn)；m_x主要集中在磁疇壁附近；相鄰磁疇間約±7 G的局部磁場(chǎng)差異導(dǎo)致了局部NV共振頻率的偏移。

圖3：LSMO中反鐵磁耦合條帶疇區(qū)與自旋波的非簡(jiǎn)并態(tài)測(cè)量

與依賴(lài)磁場(chǎng)反演的傳統(tǒng)方法不同，依托國(guó)儀量子掃描NV探針顯微鏡，實(shí)現(xiàn)了自旋波相位與靜態(tài)磁疇的同步原位測(cè)量，為研究磁缺陷、磁疇邊界與自旋波之間的相互作用提供了新手段，為磁子器件研發(fā)提供新實(shí)驗(yàn)工具。

工作2｜陰離子調(diào)制實(shí)現(xiàn)二維CuCrSe?室溫鐵磁性

中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳長(zhǎng)征團(tuán)隊(duì)在SCIENCE CHINA Materials期刊發(fā)表研究論文《Anion modulation induced room-temperature ferromagnetism in two-dimensional CuCrSe₂》，研究團(tuán)隊(duì)提出了“陰離子調(diào)制"策略，通過(guò)真空退火選擇性脫除CuCrSe?中的Se陰離子，在材料內(nèi)部引入Se空位。

研究發(fā)現(xiàn)，退火20 min后，CuCrSe?納米片中的Se損失比例約為10%，但材料仍保持原有的層狀晶體結(jié)構(gòu)，未出現(xiàn)明顯的結(jié)構(gòu)相變或第二相。多種結(jié)構(gòu)表征結(jié)果共同證明，退火過(guò)程主要引起了Se陰離子的脫除。

為驗(yàn)證材料在室溫下的鐵磁性，研究團(tuán)隊(duì)綜合運(yùn)用了磁力顯微鏡（MFM）、掃描NV探針顯微鏡（SNVM）以及反常霍爾效應(yīng)（AHE）測(cè)量。其中，SNVM測(cè)試結(jié)果清晰地展示了退火后CuCrSe?納米片在室溫下的局域磁信號(hào)，而未經(jīng)退火的樣品則無(wú)明顯磁疇。

圖4：A-CuCrSe?材料的室溫鐵磁性測(cè)試

理論計(jì)算揭示了這一磁性增強(qiáng)的微觀機(jī)制：特定位點(diǎn)的Se空位能夠改變周?chē)鶦r原子的磁矩分布，使Cr原子之間產(chǎn)生更明顯的磁矩分裂，并縮小自旋軌道之間的交換能隙，從而增強(qiáng)Cr-Cr之間的鐵磁超交換作用。不同位置的Se空位對(duì)磁性的調(diào)控效果存在明顯差異，其中優(yōu)勢(shì)位點(diǎn)的Se空位是實(shí)現(xiàn)高溫鐵磁性的關(guān)鍵。

該研究表明，選擇性調(diào)控二維材料中的陰離子空位，可以在保持原有晶體結(jié)構(gòu)的同時(shí)有效增強(qiáng)磁相互作用，為制備室溫二維鐵磁材料提供了新的思路，也為面向自旋電子學(xué)的低維磁性材料設(shè)計(jì)提供了重要參考。

工作3｜橫向磁場(chǎng)下NV色心自旋混合機(jī)制

半導(dǎo)體研究所張俊研究團(tuán)隊(duì)在ACS Photonics發(fā)表研究論文《Optically Detected Spin Mixing of Nitrogen-Vacancy Centers in Diamond》，系統(tǒng)揭示了橫向磁場(chǎng)作用下金剛石氮-空位色心（NV center）的自旋混合、光學(xué)讀出衰減及電荷態(tài)轉(zhuǎn)換機(jī)制，為提升NV量子傳感器在復(fù)雜磁場(chǎng)環(huán)境下的工作穩(wěn)定性提供了新思路。

金剛石NV色心是一類(lèi)重要的固態(tài)量子缺陷，具有可通過(guò)激光初始化、微波操控和熒光讀出的特點(diǎn)，已廣泛應(yīng)用于高靈敏磁場(chǎng)測(cè)量、量子成像和量子信息處理。在實(shí)際器件中，外加磁場(chǎng)往往難以與NV軸嚴(yán)格對(duì)齊。當(dāng)磁場(chǎng)存在橫向分量時(shí)，會(huì)混合NV不同的自旋子能級(jí)，削弱其光學(xué)自旋極化能力，使熒光讀出和磁共振信號(hào)受到影響。

研究人員借助國(guó)儀量子ODMR相關(guān)設(shè)備，結(jié)合光致發(fā)光（PL）和連續(xù)波光探測(cè)磁共振（ODMR）技術(shù)，對(duì)金剛石NV色心在不同磁場(chǎng)和溫度下的響應(yīng)進(jìn)行了系統(tǒng)測(cè)量。ODMR通過(guò)監(jiān)測(cè)微波驅(qū)動(dòng)自旋躍遷引起的熒光變化，反映NV色心的自旋初始化和光學(xué)讀出能力。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，隨著橫向磁場(chǎng)增強(qiáng)，NV色心的m_s=0與m_s=1自旋態(tài)發(fā)生更加明顯的混合，導(dǎo)致光學(xué)極化效率下降，ODMR對(duì)比度隨之減弱。

圖5：使用ODMR測(cè)試NV?在橫向磁場(chǎng)下的自旋混合效應(yīng)

為定量評(píng)價(jià)NV對(duì)橫向磁場(chǎng)的耐受能力，研究團(tuán)隊(duì)從磁場(chǎng)依賴(lài)的PL對(duì)比度曲線中提取了臨界磁場(chǎng)B_c。該參數(shù)表征自旋混合開(kāi)始顯著影響光學(xué)讀出的特征磁場(chǎng)尺度：B_c越大，說(shuō)明NV對(duì)橫向磁場(chǎng)越穩(wěn)定；B_c越小，則表明其光學(xué)讀出更容易受到磁場(chǎng)失配的影響。

研究還發(fā)現(xiàn)，臨界磁場(chǎng)具有明顯的溫度依賴(lài)性。在特定中間溫區(qū)，NV的熒光響應(yīng)受到顯著抑制。通過(guò)建立包含激發(fā)態(tài)軌道結(jié)構(gòu)、聲子輔助軌道弛豫、自旋依賴(lài)系間竄越等過(guò)程的Lindblad主方程模型，研究人員揭示了溫度通過(guò)改變激發(fā)態(tài)軌道動(dòng)力學(xué)，進(jìn)一步調(diào)控橫向磁場(chǎng)誘導(dǎo)自旋混合的物理機(jī)制。

此外，研究團(tuán)隊(duì)分別解析了負(fù)電荷態(tài)NV?和中性電荷態(tài)NV?的零聲子線發(fā)光。結(jié)果顯示，橫向磁場(chǎng)增強(qiáng)時(shí)，NV?熒光減弱的同時(shí)伴隨著NV?熒光的相應(yīng)變化，表明磁場(chǎng)引起的信號(hào)損失并非全部來(lái)自非輻射過(guò)程，而是與NV?/NV?電荷態(tài)之間的重新分配密切相關(guān)。

該研究將自旋混合、ODMR對(duì)比度衰減、溫度效應(yīng)和電荷態(tài)動(dòng)力學(xué)聯(lián)系起來(lái)，提出了可用于評(píng)價(jià)NV量子傳感器橫向磁場(chǎng)穩(wěn)定性的實(shí)驗(yàn)指標(biāo)，為傳感器的磁場(chǎng)方向設(shè)計(jì)、工作溫度優(yōu)化、電荷態(tài)調(diào)控和光學(xué)讀出性能提升提供了重要參考。

NV

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